武汉纺织大学&中科院化学所·NML·气凝胶·热绝缘·可穿戴热管理·仿生核壳·低热导率·机械柔韧性·力学稳健性·热绝缘·生物降解性
研究动机：可穿戴电子、智能纺织和个人热防护需要轻质、柔性且高效的纤维型隔热材料。气凝胶依靠高孔隙率和互连孔结构可显著抑制热传递，但传统块体气凝胶与纺织体系的形态兼容性不足，因此将高效隔热结构连续化、纤维化并保持可加工性，是面向可穿戴热管理的重要需求。前人工作瓶颈：传统无机气凝胶普遍脆且难加工，部分聚合物隔热材料存在热稳定性和环境可持续性限制；生物质气凝胶多以块体形态制备，柔性、力学稳健性及纺织加工适配性不足。已有仿生气凝胶纤维通常依赖溶剂置换、定向冻结及后续干燥等多步骤流程，连续和规模化生产受限，同时高孔隙率与足够机械强度之间仍存在明显矛盾。本工作的解决方案：研究采用北极熊毛发多孔核壳结构作为仿生原型，以丝素蛋白水溶液构成芯层、木浆纤维素离子液体溶液构成壳层，将同轴湿法纺丝、定向冻结、乙醇溶剂置换/固化与60 ℃常压干燥连续耦合，构筑自封装丝素蛋白@纤维素气凝胶纤维（SF@CL-AF）。关键问题回应：该体系利用纤维素壳在干燥过程中的收缩与丝素蛋白芯在醇介质中的快速固化协同实现自封装，并通过冻结温度、浸入速率、芯径和壳厚调控片层孔结构，在热绝缘、力学性能、柔韧性和可规模制造之间建立可调平衡。创新点1：建立了面向全生物质气凝胶纤维的连续制备路线。以丝素蛋白和纤维素为两类天然生物质组分，通过同轴湿法纺丝与连续低温冻结、醇处理及常压干燥串联，避免依赖传统冻干流程，实现可卷绕纤维和40×25 cm²大面积织物的制备。创新点2：提出并验证了“自封装核壳”结构形成机制。干燥时氢键作用驱动纤维素壳收缩，而乙醇诱导丝素蛋白片层结构固化，两者协同使壳层自发包覆多孔芯层；反向核壳配置、取消定向冻结或省略乙醇固化均不能获得目标结构，从对照实验上证明了结构配置与冻结-固化耦合过程的必要性。创新点3：构筑了径向取向的层级片层孔结构，并将孔结构与热传递机制关联。低温定向冻结诱导细小、均匀且取向连续的片层孔道，既通过界面和微孔限制气体对流/热传导，又在8–13 μm中红外波段增强多重反射与辐射衰减。创新点4：通过几何参数实现力学-热学协同优化。增大芯径可提高隔热性能但削弱力学强度，增厚纤维素壳可提高强度但增加热传导；研究据此选取约710 μm芯径和约60 μm壳厚，为连续纺织加工与热防护提供结构设计窗口。创新点5：将材料可持续性纳入可穿戴隔热纤维的综合评价。SF@CL-AF兼具低密度、低热导率、柔韧性、耐洗、可染色和生物降解特征，在模拟环境中6周内解体率超过90%，体现生物质原料、规模制造和使用后环境兼容性的协同。材料原料：木浆、蚕茧来源丝素蛋白、1-丁基-3-甲基咪唑乙酸盐（BMImOAc）、DMSO、LiBr、PEG、Na₂CO₃、无水乙醇及疏水涂层等。前驱液制备：将木浆以6 wt%加入BMImOAc/DMSO质量比4:6的混合溶剂中，在65 ℃搅拌至透明，得到纤维素纺丝液；蚕茧经脱胶后溶于9.3 M LiBr，经透析获得丝素蛋白（SF）水溶液，并用PEG浓缩至目标浓度。合成策略：采用同轴湿法纺丝。SF水溶液经内通道作为芯层，木浆纤维素离子液体溶液经外通道作为壳层，共挤入水凝固浴形成湿凝胶纤维；湿纤维通过低温模块实施定向冻结形成冰晶模板，随后浸入乙醇进行溶剂置换、芯层片层结构固化及脱水，最后在60 ℃常压干燥获得自封装核壳气凝胶纤维。结构调控：冻结温度设置为−40、−60、−80和−100 ℃；定向浸入速率为0.02、0.1、0.4、0.8和1.0 mm s⁻¹。较低冻结温度促进高成核率和细小均匀孔结构，0.02–0.1 mm s⁻¹的低浸入速率更有利于形成取向片层孔；当速率达到约1.0 mm s⁻¹时，芯区转变为无序微孔结构。几何调控：利用不同同轴针头获得约610、660、710和850 μm的芯径系列，以及约20、60、80和120 μm的壳厚系列。综合热绝缘和力学耐久性后，后续测试选取约710 μm芯径和约60 μm壳厚。合成机理关键词：同轴湿法纺丝·水相凝固·定向冻结·冰模板·溶剂置换·乙醇诱导丝素蛋白固化·氢键驱动纤维素收缩·常压干燥·自封装核壳。材料性能优势：高孔隙率、低密度、低热导率、良好力学稳健性与柔韧性、织造加工性、耐洗热稳定性、可染色性、拒水性和生物降解性。应用领域简写：热绝缘纺织品、可穿戴热管理、个人热防护和极端环境防护。主要性能表现：优化SF@CL-AF的孔隙率为79.78%，密度仅0.193±0.01 g cm⁻³，热导率为52.4±4.2 mW m⁻¹ K⁻¹；单根、未经外部增强的气凝胶纤维可承载200 g拉伸载荷，同时可打结并织造成复杂图案。性能支撑机制：芯层的层级多孔网络增加固相传热路径的曲折度，细小微孔限制空气对流；径向排列的片层界面形成多级热阻，并在中红外区域产生多重反射/衰减，因此导热、对流和辐射三类热传递均被削弱。结构/原料设计赋能：丝素蛋白芯层负责构建轻质片层多孔气凝胶区域，致密纤维素壳提供连续包覆、机械支撑和纺织加工稳定性。氢键驱动壳层收缩与醇诱导芯层固化形成紧密自封装界面，使高孔隙芯和承力壳在同一纤维中协同工作。冻结参数归因：冻结温度由−40 ℃降至−100 ℃时，芯层由松散、不规则大孔逐渐转为致密、均匀且径向取向的片层孔结构；对应拉伸强度由7.30 MPa提高至10.53 MPa，断裂伸长率由5.16%提高至13.55%。在−20 ℃冷台和80 ℃热台条件下，表面与台面的|ΔT|也随冻结温度降低而增大，表明细化且均匀的孔结构同时提升力学完整性和隔热能力。浸入速率归因：0.02–0.1 mm s⁻¹时冰晶能够定向生长并形成规则片层；速率升高后孔结构逐渐无序，约1.0 mm s⁻¹时低温模块内的随机成核抑制定向冰晶生长，芯区转变为无序微孔。由此说明冰晶生长动力学是决定片层取向和热辐射调控能力的关键加工变量。芯径效应：芯径由约610 μm增至850 μm时，隔热性能增强，但拉伸强度由14.12 MPa降至7.82 MPa，断裂伸长率由17.42%降至8.59%；冷态|ΔT|约由1.9 ℃升至4.8 ℃，热态|ΔT|约由4.6 ℃升至8.0 ℃。更大的气凝胶芯增加低导热多孔相占比，却降低壳层承载比例和整体应力分配能力。壳厚效应：壳厚由约20 μm增加至120 μm时，拉伸强度由7.62 MPa提高至12.26 MPa，而断裂伸长率由13.59%降至3.43%；与此同时，冷态|ΔT|约由5.3 ℃降至2.0 ℃，热态|ΔT|约由7.2 ℃降至5.5 ℃。较厚纤维素壳提高结构完整性，但因固相热传导增强而削弱隔热。次要性能表现：纤维可进行染色并织造成织物；表面疏水处理后表现出明显拒水性；织物经一次洗涤后仍保持稳定隔热；在−20至80 ℃反复热循环中保持稳定温度调节；模拟环境中6周内解体率超过90%。机理支撑：纤维素壳的致密连续结构承担机械载荷并保护多孔芯层，丝素蛋白片层芯提供热阻；常压干燥产生的壳层收缩使核壳界面紧密，减少相分离。结构稳定性和层级孔隙共同维持洗涤与温度循环后的隔热表现。结构/原料归因：全生物质原料降低了对不可持续聚合物的依赖；丝素蛋白易在醇环境中固化片层结构，纤维素则在再生/干燥过程中产生显著收缩，两种材料的差异化物理化学响应构成自封装核壳结构的材料基础。材料综合特性汇总：SF@CL-AF将低热导率、低密度、高孔隙率、机械柔韧性、可织造性、耐洗热稳定性、可染色性、拒水性和生物降解性集于单一纤维体系，并可通过芯径、壳厚和冻结工艺按需调节力学与隔热性能。典型应用方向：研究重点面向热绝缘纺织品和可穿戴热管理，并通过气凝胶织物及气凝胶手套验证个人热防护能力；连续制备及大面积织造能力进一步指向极端环境下的可持续防寒/隔热纺织品。具体表现指标：在40 ℃热台上，SF@CL-AF织物表面温度低于PET、尼龙、棉和羊毛对比织物。冷水浸泡实验中，气凝胶手套覆盖的手部表面温度约24 ℃，高于棉手套约19.6 ℃和裸手约15.4 ℃，显示其能够减少冷环境中的人体热量散失。耐洗与动态热环境表现：单层气凝胶织物在40 ℃加热板上洗涤前后表面温度分别为34.5 ℃和34.8 ℃，变化很小；在−20至80 ℃动态热循环中，织物表面温度分别约为−14 ℃和70 ℃，表现出稳定的热调节/隔热响应。规模化与环境表现：连续生产装置可获得多卷SF@CL-AF纤维，并织成40×25 cm²大面积织物；模拟环境生物降解测试中，纤维随时间明显解体，6周内解体率超过90%，体现了面向可持续纺织品的使用后环境兼容性。研究成果的核心贡献：该研究将北极熊毛发的多孔核壳仿生理念、全生物质材料体系和可连续化加工工艺结合，建立了丝素蛋白芯/纤维素壳自封装气凝胶纤维的结构形成与参数调控框架，并用对照实验明确了定向冻结和乙醇固化对片层多孔芯形成的关键作用。科学或工程意义：从科学层面，工作揭示了冻结温度、浸入速率及核壳几何参数对冰模板形貌、力学和热传递的耦合关系，并阐明片层多孔结构对气体对流、固相传导和中红外辐射的协同抑制机制；从工程层面，常压干燥、连续纺丝、卷绕和织造成套路线提高了气凝胶纤维进入传统纺织加工体系的可行性。潜在拓展应用领域：基于论文已验证的织物和手套场景，该材料可进一步面向可穿戴热管理、智能保温纺织品、个人热防护及极端环境防护。论文同时指出，实际应用前仍需系统研究长期耐久性、重复洗涤稳定性以及大规模纺织集成。
- 凝胶种类：全生物质气凝胶纤维·仿生核壳气凝胶纤维·丝素蛋白@纤维素气凝胶纤维
2. 机理：北极熊毛发仿生·核壳结构·同轴湿法纺丝·定向冻结·冰模板·溶剂置换·乙醇诱导固化·氢键驱动纤维素收缩·自封装·中红外多重反射3. 性能：高孔隙率·低密度·低热导率·机械柔韧性·力学稳健性·热绝缘·耐洗稳定性·可染色性·拒水性·生物降解性4. 应用：热绝缘纺织品·可穿戴热管理·个人热防护·智能纺织·极端环境防护通讯作者：Jinming Zhang；Jinfeng Wang研究单位（中文）：武汉纺织大学先进纺织加工与清洁生产国家地方联合实验室；中国科学院化学研究所中国科学院工程塑料重点实验室；浙江理工大学纺织科学与工程学院生物基纤维材料国家实验室DOI：10.1007/s40820-026-02332-3
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