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2026-07-08

东北师范大学朱广山、贾江涛:利用表面选择性修饰的PAFs构筑气凝胶用于高效吸附苯蒸汽

背景介绍


挥发性有机化合物(VOCs)是危害环境与人体健康的主要大气污染物,其中苯具有强毒性与致癌性,高效脱除苯是大气治理的重要需求。吸附法因低能耗、高效率成为苯去除的主流技术,多孔芳香骨架(PAF)凭借超高比表面积、优异疏水性与结构稳定性,成为极具潜力的吸附材料。但PAFs材料多以精细粉末形式存在,实际应用中存在难以成型、机械强度差、易造成吸附柱压降等问题。而传统吸附剂成型策略普遍存在粉末负载率低、比表面积大幅衰减、吸附性能受损的缺陷,长期无法解决机械强度与吸附容量的固有权衡难题,严重制约多孔吸附材料的实用化。


成果简介


东北师范大学朱广山、贾江涛课题组开发表面选择性修饰新策略,成功突破多孔粉末成型瓶颈。通过巧妙地设计合成方法,实现了仅在 PAF-1 颗粒外表面接枝醛基,制备出 S-PAF-1-CHO 材料,完整保留材料原有 1.4 nm 微孔与高孔隙率;再通过希夫碱化学反应与壳聚糖共价整合,制备出最高80 wt% 负载量的轻质整体式气凝胶(S-PAF-1-CHO@CS)。该气凝胶兼具优异机械稳定性与超高苯吸附性能,在 2000 ppm 低浓度苯中,吸附容量达5.98 mmol g-1,动态吸附性能超越原始 PAF-1 粉末,成功攻克成型吸附剂力学强度与吸附容量难以兼顾的行业难题,为多孔粉末材料向实用化整体吸附剂转化提供通用新范式。


图文导读


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Figure 1. (a) Schematic illustration of the surface-modification strategy used to synthesize S-PAF-1-CHO and S-PAF-1-CHO@CS composite aerogels; (b) FT-IR spectra of PAF-1, S-PAF-1-CHO and 60 wt% S-PAF-1-CHO@CS (without GA) aerogel; (c) ¹³C CP/MAS NMR spectrum of S-PAF-1-CHO; (d) N₂ adsorption-desorption isotherms of PAF-1 and S-PAF-1-CHO at 77 K.

图1系统展示了S-PAF-1-CHO的表面选择性修饰策略与S-PAF-1-CHO@CS复合气凝胶的制备流程,通过 FT-IR光谱、固态¹³C NMR谱及77 K氮气吸附-脱附等温线表征,证实醛基仅接枝在PAF-1颗粒外表面,未占据内部1.4 nm微孔通道,成功保留材料高比表面积,同时明确了S-PAF-1-CHO与壳聚糖通过希夫碱反应共价结合的化学机制,为复合气凝胶的构筑提供了结构与化学依据。

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Figure 2. (a) SEM images and photographs of the 60 wt% S-PAF-1-CHO@CS, 70 wt% S-PAF-1-CHO@CS, and 80 wt% S-PAF-1-CHO@CS aerogels; (b) Photograph of the 80 wt% S-PAF-1-CHO@CS aerogel standing on a dandelion seed; (c) Photographs showing the recovery process of the 80 wt% S-PAF-1-CHO@CS aerogel after compression; (d) Stress-strain curves of the 60 wt%, 70 wt%, and 80 wt% S-PAF-1-CHO@CS aerogels under 40% compression; (e) N₂ adsorption – desorption isotherms of S-PAF-1-CHO and a series of PAF-based aerogels at 77 K; (f) Comparison of powder loading capacity and BET surface area with other shaped materials in the VOCs adsorption field.

图2全面表征了不同负载量S-PAF-1-CHO@CS气凝胶的微观形貌、物理性能与孔结构,SEM图像显示S-PAF-1-CHO颗粒均匀分散于壳聚糖基质中,实物图证明80 wt%负载气凝胶具备超低密度,压缩应力-应变曲线表明材料机械强度随S-PAF-1-CHO负载量提升显著增强,氮气吸附-脱附等温线与对比图则证实该气凝胶在实现80 wt%高负载的同时,仍保持超高比表面积,性能优于已报道的VOCs 吸附成型材料。

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Figure 3. (a) VOCs adsorption isotherms of the 80 wt% S-PAF-1-CHO@CS aerogel at 298 K; (b) Benzene adsorption isotherms of powder PAF-1 and monolithic 80 wt% S-PAF-1-CHO@CS at 298 K. (c) Comparison of benzene adsorption capacities with other reported adsorbents; (d) Benzene breakthrough curves of PAF-1 and the 60 wt%, 70 wt%, and 80 wt% S-PAF-1-CHO@CS aerogels at 298 K under dry conditions (2000 ppm benzene, balance He, with 25 mL min-1 flow-rate at 298 K and 1 bar.

图3系统探究了S-PAF-1-CHO@CS气凝胶的VOCs吸附性能,吸附等温线显示材料对苯的最优吸附选择性,静态苯吸附对比表明气凝胶吸附量远超多数传统吸附剂,动态苯穿透实验则证实80 wt%负载气凝胶在2000 ppm低浓度苯气氛下,吸附容量与穿透时间均优于原始PAF-1粉末,充分体现了成型气凝胶在实际应用中的吸附优势。


作者简介


朱广山教授,东北师范大学化学学院,国务院学位委员会学科评议组成员,曾获国家杰出青年基金。朱广山教授长期从事新型多孔材料的定向合成、性质与结构研究、以及潜在应用的开发。首创了多孔芳香骨架(PAFs)的研究领域,并在多孔膜材料领域取得了多项国际领先成果。

贾江涛教授,东北师范大学化学学院,2014年于吉林大学获得博士学位。曾于韩国(IBS)和沙特(KAUST)从事博士后和研究科学家工作。在Nature,Science, Chem, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.等期刊发表文章60余篇。目前主要研究方向为多孔框架材料(MOF/COF/HOF/PAF)理性设计合成与功能开发.

王祁皓月:现东北师范大学化学学院在读博士研究生,主要研究方向为多孔芳香骨架材料的精准设计、可控合成,及其气体吸附分离。


文章信息


Wang Q, Zheng Y, Hu W, et al. Surface-engineered porous aromatic framework enables a monolithic aerogel for high-efficiency benzene adsorption. Nano Research, 2026, https://doi.org/10.26599/NR.2026.94908747.

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